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观测到的过去20年间平流层臭氧的减少引起了地面-对流层系统0.15±0.1 Wm-2的负辐射强迫（即起致冷作用）。IPCC1992气候变化科学评估补充报告指出，人为卤化碳引起的臭氧层破坏将带来负的辐射强迫。图9中显示出其估计大小比SAR结果略大，因为过去5年里臭氧层的破坏在继续，同时根据许多模式研究结果这是比较确定的。大气环流模式研究表明，尽管臭氧消失各地存在差异（例如高纬度低平流层），这种负辐射强迫的大小与地面温度减少的大小成正比。所以，过去20年这一负辐射强迫部分抵消了长寿命且均匀混合气体增加带来的正辐射强迫（图9）。估计负辐射强迫的不确定性来源于对对流层顶附近臭氧耗损机制认识的不够。模式计算指出，平流层臭氧的减少将使得紫外辐射穿透到更低的对流层，从而增加某些气体（如甲烷）的清除速率，进而放大臭氧减少带来的负辐射强迫。由于蒙特利尔议定书的作用，未来几十年臭氧层将逐渐恢复，与目前相比，未来与平流层臭氧相关的辐射强迫可能变为正值。
自工业革命以来由于对流层臭氧增加引起的全球平均辐射强迫估计在人为源温室气体强迫基础上增加了0.35±0.2Wm-2，这使得对流层臭氧成为继二氧化碳和甲烷之后第三种重要的温室气体。臭氧是在大气中通过光化学反应而产生，而其未来的变化除其它因素外决定于甲烷以及其它污染物的排放（参见下文）。臭氧浓度对污染物排放变化的响应很快。在有限的观测结果和几个模式研究的基础上，对流层臭氧被认为自工业革命以来增加了大约35%，其中有些区域增加较多，有些区域增加较少。自20世纪80年代中叶以来，对几个有常规测量的背景站点，多数观测表明对流层臭氧的浓度没有增加。这种情况在北美洲和欧洲可以解释为这些大陆的臭氧前体物排放量的减少。然而，对亚洲某些站点，观测表明对流层臭氧可能在增加，这可能与东亚排放量的增加有关。目前的模式研究越来越多，对对流层臭氧的辐射强迫的估计的可信度也越来越大，然而，跟均匀混合的温室气体的研究相比，仍比上不足，但与气溶胶的研究相比，却比下有余。对工业革命之前的大气臭氧分布的了解不够以及对当代（即1960年之后）模拟全球趋势的认识不足是不确定性的主要来源。
一氧化碳可确认是重要的间接温室气体。模式计算表明，100Mt一氧化碳的排放的间接影响与5Mt甲烷排放的直接影响相当。北半球一氧化碳的总量大约是南半球的一倍，它主要是在20世纪后半叶由于工业化和人口增加所致。
活性氮族NO和NO2（合称NOx）是对流层中最重要的化学成份，但是它们总的辐射影响很难评估。NO2对辐射收支平衡的影响来自于它的增加将影响其它几种重要的温室气体的浓度，例如，甲烷及HFC的减少和对流层臭氧的增加。NO2化学反应生成物的沉降对生物圈有施肥作用，从而对减少大气二氧化碳有一定贡献。虽然人们很难定量描述，但预计未来2100年NO2的增加将引起其它温室气体的显著变化。
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